作為《心理罪》系列小說的主角,此次鄧超全面升級出演歷經滄桑的壯年時期方木,一頭銀發與黑框眼鏡略顯頹廢的搭配將這位“犯罪心理推理天才”的氣質展露無遺。阮經天出演反派江亞,一名充滿爭議的變態罪犯,金馬影帝大膽突破,他曾表示這是近年來最大的一次挑戰,為了塑造江亞的身形枯槁不惜讓自己體重驟降。劉詩詩一改往日溫婉氣質,以顛覆性的干練短發亮相影片,飾演女警察米楠,不僅擅長追蹤蛛絲馬跡剖析案情,更多次在關鍵時刻對方木伸出援手。劇中最為神秘的角色魏巍則由金馬影后林嘉欣出演,“睡美人”的設定令案情撲朔迷離。實力派演員郭京飛飾演行走在道德與法律平衡木上的律師任川,始終追尋答案的他在劇中掙扎徘徊。
電影《心理罪之城市之光》由江志強、任仲倫聯手擔任監制,徐紀周執導并親自編劇,《心理罪》系列小說原作者雷米友情客串。